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文章亮點

1. 臭氧催化劑配方是通過建模為目標廢水定制的；

2. 催化劑配方和進水熒光數(shù)據(jù)是ANN模型的輸入變量；

3. 熒光光譜數(shù)據(jù)有助于限定催化劑配方參數(shù)的范圍；

4. 建模優(yōu)化后的催化劑在臭氧催化反應(yīng)中表現(xiàn)出•OH和1O2的協(xié)同作用。

使用儀器

采用Mn/γ-Al2O3催化劑在內(nèi)徑90 mm、高250 mm的O3反應(yīng)器中催化臭氧化處理廢水，臭氧發(fā)生器(Longevity EXT120, 北京同林，中國)由純氧生成1.59 L的O3。使用流量計控制臭氧濃度，使用在線臭氧濃度檢測器(3S-J5000，北京同林，中國)記錄臭氧濃度。將臭氧輸送到反應(yīng)器中進行實驗，廢氣排放到臭氧尾氣分解器中。 

文章簡介

催化臭氧氧化因其對難降解有機物的礦化性強而被廣泛用于廢水深度處理。而在實際廢水中，不同臭氧催化劑對不同有機物的降解表現(xiàn)出差異性，影響因素復(fù)雜。因此，高礦化的關(guān)鍵在于催化劑配方與廢水水質(zhì)的適配性。機器學(xué)習(xí)可以大大提高實驗效率，而熒光數(shù)據(jù)可以提供廢水水質(zhì)中關(guān)于有機物組成和濃度的信息，有利于催化劑配方的優(yōu)化。本研究采用機器學(xué)習(xí)（ANN，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型）并結(jié)合熒光光譜技術(shù)，開發(fā)了適配于目標廢水的臭氧催化劑（圖1）。

圖1  圖文摘要

 

輸入變量的顯著性調(diào)查確定了催化劑配方（浸漬濃度和時間，焙燒溫度和時間）和進水熒光數(shù)據(jù)可作為ANN模型的輸入變量（圖2）。基于從52種不同催化劑上采集的數(shù)據(jù)，研究人員比較了兩種類型的“前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)”模型（圖3），以實現(xiàn)ANN模型的很優(yōu)性能。與ANN1相比，ANN2具有更好的魯棒性和泛化能力，ANN2實驗值與模型預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)R2達到很大值（0.9659）。

圖3  人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)：a, ANN1（催化劑配方作為輸入變量）;b, ANN2,（催化劑配方和熒光數(shù)據(jù)作為輸入變量）

 

熒光光譜初步限定了催化劑的配方參數(shù)的范圍（圖4）。例如，當廢水中的有機物以色氨酸類和類溶解性代謝產(chǎn)物為主時，Mn(NO3)2的浸漬濃度和時間分別小于0.3 mol L−1和10 h。此外，該模型得到的Mn/γ-Al2O3很佳配方為：0.155 mol L−1 Mn(NO3)2溶液中浸漬8.5 h, 600°C焙燒3.5 h。模型預(yù)測值和實驗值分別為54.48%和53.96%。很后，•OH和1O2的協(xié)同氧化作用提高了Mn/γ-Al2O3催化劑的催化性能。

圖4  催化劑配方和進水水質(zhì)對催化劑性能（TOC去除率）的影響。a，浸漬濃度和熒光有機物。b，浸漬時間和熒光有機物。

 

本研究中ANN模型結(jié)合熒光光譜技術(shù)的應(yīng)用有望促進對復(fù)雜廢水水質(zhì)適配于催化劑配方的理解，并作為一種有效的策略，為復(fù)雜廢水體系中催化劑的開發(fā)、性能預(yù)測和過程模擬提供經(jīng)驗。

 

作者信息

第一作者  李敏，碩士研究生，中國環(huán)境科學(xué)研究院。目前以第一作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文4篇，其中SCI論文2篇。付麗亞，副研究員，中國環(huán)境科學(xué)研究院。主要從事水污染控制技術(shù)研究工作。目前發(fā)表學(xué)術(shù)論文30余篇，其中SCI論文10余篇。

通訊作者  吳昌永，中國環(huán)境科學(xué)研究院研究員，博士生導(dǎo)師，國家生態(tài)環(huán)境保護專業(yè)技術(shù)青年拔尖人才，中國城鎮(zhèn)衛(wèi)生學(xué)會城鎮(zhèn)垃圾治理專業(yè)委員會副主任委員，中國石油學(xué)會石化環(huán)保專業(yè)委員會副秘書長，事故應(yīng)急專家。主要從事工業(yè)廢水處理技術(shù)研究。主持國家重大水專項、國家重點研發(fā)計劃、國家自然基金等項目、課題和子課題20余項，參與國家和省部級課題10多項。在Water Research等環(huán)境科學(xué)與工程等領(lǐng)域的雜志發(fā)表論文100多篇，其中SCI論文50多篇；授權(quán)專利近20項，轉(zhuǎn)化2項，軟件著作權(quán)2項；出版中文著作5部，獨著英文著作1部；參與制修訂國家標準2項；圍繞國家水污染治理和水環(huán)境管理提交多份政策建議而受到生態(tài)環(huán)境部領(lǐng)導(dǎo)批示。主持了10多座污水處理廠工藝設(shè)計，研發(fā)技術(shù)工程應(yīng)用規(guī)模超過4600萬噸廢水/年，獲中國發(fā)明協(xié)會發(fā)明創(chuàng)業(yè)二等獎1項，中國產(chǎn)學(xué)研合作促進會產(chǎn)學(xué)研創(chuàng)新獎1項。

 

論文ID

原文題目  A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design

引用信息  Li, M., Fu, L., Deng, L., Hu, Y., Yuan, Y., & Wu, C. (2023). A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design. Environmental Science and Ecotechnology 15: 100244.

doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100244